前期，李燦團隊通過模擬自然光系統(tǒng)II中關(guān)鍵組分的重要功能，構(gòu)筑了高效的光電催化水氧化體系(J. Am. Chem. Soc.，2018;Adv. Mater.，2019)，發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯(pGO)可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介，其功能類似于自然光系統(tǒng)II中酪氨酸(Tyr)的作用。

研究中，團隊基于自然光合作用的原理，采用多媒介調(diào)控策略，實現(xiàn)了由自然光合作用Z機制啟發(fā)的高效光電催化全分解水過程。團隊通過將無機氧化物基光陽極(BiVO4)，有機聚合物基光陰極(PBDB-T:ITIC:PC71BM)與多個電荷傳輸媒介相耦合，組裝了一個高效的無偏壓全分解水光電化學(xué)池。研究發(fā)現(xiàn)，該體系中有機聚合物的離散能級特性使得有機光陰極和無機光陽極的光譜吸收具有較好的互補性，極大提高了太陽能的利用率。此外，該體系在捕光材料和電子受體/供體之間構(gòu)建了一個包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷傳輸鏈。在電化學(xué)電位梯度的驅(qū)動下，光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉(zhuǎn)移，提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復(fù)合速率，實現(xiàn)了高效的電荷分離和傳輸。因而，太陽能-氫氣(STH)轉(zhuǎn)換效率達(dá)到4.3%。該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調(diào)控的仿生策略，為高效人工光合體系的合理設(shè)計和組裝提供了新思路和有效方法。

相關(guān)研究成果以Unassisted Photoelectrochemical Cell with Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委“人工光合成”基礎(chǔ)科學(xué)中心、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(B類)“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等的資助。

大連化物所李燦團隊受自然光合作用Z機制的啟發(fā)，實現(xiàn)了高效光電催化全分解水過程